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野水 大輝; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 勝田 正一*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(3), p.1483 - 1493, 2022/03
被引用回数：4 パーセンタイル：68.71(Chemistry, Analytical)我々は水溶性のジグリコールアミド(DGA)とジオキサオクタンジアミド(DOODA)による希土類元素の逐次錯形成を溶媒抽出系で調べた。抽出剤であるTODGAとDOODA(C8)はLnパターン(Ln分配比と原子番号の関係)の逆相関を示し、その組み合わせは相互分離に有効である。水系でDOODAは2分子、DGAは3分子希土類に配位することが分かった。10
10段の多段抽出を実施し、La, Pr, Ndは水相に、一方Sm-Dyは有機相に分離することができた。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Separation Science and Technology, 57(16), p.2543 - 2553, 2022/00
被引用回数：3 パーセンタイル：29.84(Chemistry, Multidisciplinary)TALSPEAK法を参考に、DGA抽出剤を用いてマスキング剤にDTPAとその類縁体であるDTBAを用いてLnとAnの相互分離を検討した。この系では、pH緩衝液に乳酸(LA)と、pH調整にエチレンジアミン(ED)を用いた。実験により、TODGA-DTPA-LA-NaOH, TODGA-DTPA-LA-ED, TODGA-DTBA-LAで同じ分配比や分離比を示した。多段抽出によるLn, Anの相互分離により、DGA-DTPA-LA-EDで水相へLnの平均回収率は3.73%でAmは98.1%、DGA-DTPA-LA-NaOH系で3.1(Ln) and 97.0(Am)%、DGA-DTBA-LA系で1.61(Ln) and 98.7(Am)%であった。
佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Solvent Extraction and Ion Exchange, 40(6), p.620 - 640, 2022/00
被引用回数：1 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Multidisciplinary)イオン半径の酷似する3価Ln, An分離は今でも挑戦的な研究である。ここでは、TODGAとDTBA(ジエチレントリアミントリ酢酸ジアミド)を使っての相互分離を検討した。過去の結果から我々はより安定な分離条件設定と高い分離性能を得ることを目的とした。希硝酸、DTBA濃度とpH緩衝液の乳酸を使ってpH条件を安定化した。その結果、有機相には97.1% Ndと1.59% Amを、及び水相には98.4% Amと2.95%のNdを分離回収できることを確認した。
松宮 正彦*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二; 小野 遼真*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.597 - 607, 2021/01
被引用回数：2 パーセンタイル：24.28(Chemistry, Analytical)軽,重希土類元素とAmの3分割法を達成するため、有機酸からTODGAを使ったバッチ式多段抽出法が検討された。マロン酸は水への溶解度が高く、水相の主成分として利用された。マロン酸からNd/Am分離比と、マロン酸+硝酸からLa/Am分離比はいずれも30程度であり、これらの水溶液を用いた。La+Ceは1Mマロン酸+0.05M硝酸、Amは3Mマロン酸、中,重希土類元素は0.1M TEDGAの水溶液で分離した。これにより、95%以上のAmを回収でき、希土類元素の共存量は16%以下であることを確認した。
樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00
被引用回数：2 パーセンタイル：10.1(Chemistry, Multidisciplinary)マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。
樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎
UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12
東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。
-tetraoctyl-diglycolamide from organic acid佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Chemistry Letters, 49(10), p.1216 - 1219, 2020/10
被引用回数：9 パーセンタイル：45.29(Chemistry, Multidisciplinary)TODGAを使って、有機酸からドデカンへの希土類元素抽出を行った。乳酸,マロン酸,酒石酸,クエン酸の4つの有機酸を用いた。これら有機酸は水相で希土類元素を安定化するが、1以上の分配比が得られた。希土類元素パターンはHoとErで最も高い値を示し、分配比を増大させるには硝酸を添加することが効果的であることが分かった。
system佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*
Radiochimica Acta, 108(9), p.689 - 699, 2020/09
被引用回数：9 パーセンタイル：75.92(Chemistry, Inorganic & Nuclear)AmとCmをNdとSmから分離する技術は原子力分野で重要である。すべてのランタノイド(Ln)と3価のアクチノイド(An)イオンはDGA化合物で抽出される。加えて、TODGAと水溶性のDTPAを組み合わせると比較的高いLn/An分離比を得ることができる。ここでは、DTPAを改良したDTPA-BAを用いてLn/An分離を試み、比較的高い分離比(8)を得ることができた。次に多段抽出を行い、その結果94.7%のNdと4.7%のAm+Cmを有機相に、5.3%のNdと95.3%のAm+Cmを水相に回収することができた。
佐々木 祐二; 佐伯 盛久*; 吉塚 和治*
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 26(1), p.21 - 34, 2019/06
被引用回数：6 パーセンタイル：26.61(Chemistry, Multidisciplinary)酸素, 窒素, 硫黄を含む3つの三座配位子と3つのマスキング剤を開発して、その特徴を比較した。TODGA, MIDOA(メチルイミノジアセトアミド), TDGA(チオジアセトアミド)とそれら化合物のアルキル基の短い水溶性の化合物である。TODGAは硬い金属に高い反応性を、MIDOAとTDGAは柔らかい金属に高い反応性を示した。分光学的研究によりドナー原子の役割や金属錯体のモル比などを示した。また、熱発生量と抽出能力との間の逆相関性を明らかにした。
佐々木 祐二; 森田 圭介
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.27 - 32, 2018/12
アクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の相互分離はマトリックスLnの除去、放射能量や発熱量の削減などの点で重要とされている。加えて、Am/Cm分離も発熱量や放出中性子量の削減などのために重要とされている。しかしながら、これら元素の相互分離は極めて困難である。そこで、我々は疎水性と水溶性のジアミド化合物やアミノポリ酢酸を用いての相互分離を検討した。結果として、3座ジアミドのTODGAとアミノポリ酢酸の一つであるDTPAを用いて、pH1.8の条件で、Nd/Am分離比が10程度であること、及びDGA化合物と4座配位性ジアミドのDOODA化合物を用いて、Am/Cm分離比が3を超えることを確認した。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 佐伯 盛久*; 久松 修吾*; 吉塚 和治*
Proceedings of 21st International Solvent Extraction Conference (ISEC 2017) (Internet), p.131 - 134, 2017/11
ソフト,ハードドナーを含む3つの3座配位系抽出剤を開発した(TODGA, MIDOA, TDGA)。エーテル酸素を持つTODGAはハード金属、エーテル位に窒素を持つMIDOAはソフト金属とオキシアニオン、またエーテル位にイオウを持つTDGAはソフト金属を抽出できる。我々はTODGA, MIDOA, TDGAにより得られた各金属の分配比を比較した。また、これらの結果とIR, NMR, UV、及び化学計算で得られた結果と突き合わせて議論した。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 佐伯 盛久*; 久松 秀悟; 吉塚 和治*
Hydrometallurgy, 169, p.576 - 584, 2017/05
被引用回数：14 パーセンタイル：56.4(Metallurgy & Metallurgical Engineering)新規な抽出剤であるテトラオクチルチオジグリコールアミド(TDGA)を使った抽出を検討した。TDGAは従来のテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)やメチルイミノジアセトアミド(MIDOA)と構造が類似し、イオウ配位原子を持つ。これまでの結果から、TDGAは銀,パラジウム,金、そして水銀をよく抽出することが分かった。そして、この抽出結果をTODGAやMIDOAと比較し、イオウ,酸素,窒素配位原子の性能の違いを比べた。機器分析(NMR, IR)の結果から、金属との錯形成にはS, N双方の配位原子が関わっていることを確認した。
佐々木 祐二; 吉光 諒*; 西浜 章平*; 新堀 雄麻*; 城石 英伸*
Separation Science and Technology, 52(7), p.1186 - 1192, 2017/03
被引用回数：2 パーセンタイル：9.15(Chemistry, Multidisciplinary)新抽出剤であるビウレット(C8)が開発され、ハード金属やソフト金属に関しての溶媒抽出試験が実施された。この化合物は骨格中央に窒素原子を組み込んだ、マロンアミド型の抽出剤である。本結果より、ソフト金属、ハード金属ともに抽出されることを確認した。ビウレット(C8)による抽出情報はMIDOAやTODGA、マロンアミドのそれと比較され、U, Puの分配比はマロンアミドと同程度であった。また、ソフト金属やオキソアニオンについてはTODGA、マロンアミドより高いことを確認した。
名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*
日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01
抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。
渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 小泉 務
NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.338 - 344, 2015/06
Extraction chromatography is one of the promising technologies for minor actinides (MA; Am and Cm) recovery from high level liquid waste. Some types of solid adsorbents with extractants are used for the separation process, and they include consequently some organic species such as extractants to get an excellent separation performance. Therefore, the degradation behavior of the organic species in the adsorbents under radiation exposure is greatly important to discuss the safety and durability of the adsorbent. In this study, 
-ray irradiation experiments on TODGA/SiO
-P adsorbent were carried out to investigate the degradation products from radiolysis of the adsorbent. The degradated organic species eluted from the adsorbent and those remaining inside the adsorbent were thoroughly identified by GC/MS, FT-IR and NMR analyses. Some species which suspected as hydrolysis products of TODGA were mainly detected. Since some radicals such as 
H or OH are generated by the -ray irradiation on water molecules, it was discussed that the radicals products from radiolysis of HNO solution are related to the degradation reaction the extractants.
-dodecane containing a solvent modifier佐々木 祐二; Zhu, Z.-X.; 須郷 由美; 鈴木 英哉*; 木村 貴海
Analytical Sciences, 21(10), p.1171 - 1175, 2005/10
被引用回数：28 パーセンタイル：61.87(Chemistry, Analytical)新しい抽出剤であるジグリコールアミド化合物の抽出特性研究の一環として、硝酸-ドデカン系で+2, +3及び+4価の陽イオンの抽出容量を調べた。金属イオンの最大抽出量(LOC)は硝酸濃度、抽出剤濃度に大きく依存した。LOCを増加する目的で、添加剤や疎水性の高いDGA化合物(側鎖アルキル基の長いDGA)を利用した。その結果、LOCは添加剤のDHOAモノアミド濃度やDGAのアルキル基長さに依存して増加することを明らかにした。
佐々木 祐二; Zhu, Z.-X.; 須郷 由美; 木村 貴海
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10
TODGAによる多種の金属の硝酸溶液からドデカン溶媒への溶媒抽出を調べた。分配比の測定結果から、Ca(II),イオン半径87-113 pmを持つM(III)、及び83-94pmを持つM(IV)がよく抽出される。DGA化合物による金属イオンの抽出容量を調べるために、Ca(II), Nd(III), Zr(IV)を用いて、有機相中金属最大抽出量(LOC)を測定した。LOC値を増加させるため、改質剤のジヘキシルオクタアミド(DHOA)とよりアルキル基の長いDGA化合物を使用した。LOC値はDHOA濃度やDGAに結合するアルキル基長さに依存して高くなることがわかった。
須郷 由美; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*; 工藤 博司*
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10
使用済み核燃料の硝酸溶解液から長寿命のアクチノイドイオンを高収率で選択的に抽出分離するための抽出剤として、これまでにテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を開発してきた。本研究では、TODGAの実プロセスへの適用性を検討するうえで重要な課題の一つである、高い放射線場における抽出剤の安定性、及びアクチノイドイオンの抽出挙動に与える放射線の影響について調べた。
-tetraalkylderivatives of diglycolamide-monoamide/n-dodecane media佐々木 祐二; 須郷 由美; 鈴木 伸一; 木村 貴海
Analytica Chimica Acta, 543(1-2), p.31 - 37, 2005/07
被引用回数：106 パーセンタイル：93.99(Chemistry, Analytical)新しい抽出容量の測定方法を用いて、DGA-DHOA/n-ドデカン抽出溶媒中のNd(III)の抽出容量(LOC)を測定した。LOC値は硝酸濃度や温度に依存することがわかった。LOCの値は十分な濃度のモノアミド(DHOA)を加えた系で化学量論値に達し、またこの系では第三相は生成しなかった。DHOAを含まない系で、異なる構造のDGA化合物を用いてLOCを測定したところ、アルキル鎖の長い官能基(テトラドデシル基)を導入したTDdDGA化合物を用いると、第三相は生成せず、LOC値も化学量論値に到達した。本研究により、DHOAを加えることと長いアルキル鎖を導入したDGA化合物を用いることが、第三相を抑制し、抽出容量を増大させることに重要であることがわかった。
